Pd@SiO2/Al2O3的制备及其催化氧化CO性能评价

从Pd纳米粒子出发制备具有核壳结构的Pd@SiO₂纳米粒子,并将其负载于不同形貌Al₂O₃载体上,制备出具有良好CO催化氧化活性的催化剂。以纳米球形Al₂O₃为载体时,Pd@SiO₂/Al₂O₃催化剂活性优于无核壳结构的Pd/Al₂O₃催化剂。将纳米Pd@SiO₂负载到球形和菱形Al₂O₃上,制备出Pd@SiO₂/Al₂O₃催化剂。结果表明:具有较大比表面积的Al₂O₃载体(球形)有利于Pd@SiO₂的分散,且SiO₂层可以抑制Pd粒子的团聚,能在一定程度上改善催化活性。而较小比表面积的载体(菱形)上出现了Pd@SiO₂的团聚,表现出较低的CO氧化活性,但在降低负载量后,CO氧化活性明显提高。该结果为推动新型热稳定、高效纳米三效催化剂的研发具有一定的启示意义。     

新型吡唑肟衍生物的设计、合成与杀虫活性研究

为寻找高效与低毒的吡唑肟活性物质,设计合成了9个未见文献报道的新型吡唑肟化合物,通过¹H NMR、¹³C NMR及元素分析等方法确证了其目标物的结构。初步生物活性测试数据显示,在500µg/mL浓度下,目标化合物6a~6i对粘虫均有较好的杀虫效果,其杀死率均为100%,与对照药啶虫丙醚的防效相当,值得进一步深入研究。     

Effects of High Pressure on the Surface Plasmon Resonance of Copper and Silver Nanocrystals

We used a diamond anvil cell(DAC) to control the deformation of synthesized copper nanorods and silver nanoparticles. And we measured the surface plasmon resonance of copper nanorods and silver nanoparticles, which exhibit redshifts or blueshifts. The surface plasmon resonance shows an abnormal blue shift for both copper nanorods and silver nanoparticles. The solvents of copper nanorods and silver nanoparticles are n-hexane and water, where the pressure loads include quasi-hydrostatic and non-hydrostatic.     

纳氏试剂分光光度法测定铝灰渣浸出液中的氨氮含量

随着水土资源环境日益恶化,监测氨氮量对水土的污染程度也备受关注。为了准确测定铝灰渣浸出液中的氨氮量,实验对振荡方法、振荡时间、固液比、试液过滤方式、纳氏试剂加入量以及测定干扰因素进行了研究。确定了以翻转振荡为前处理方式,最佳振荡时间为14 h,固液比为1:10,最佳纳氏试剂加入量为1.0 mL,通过改善过滤方式,降低了空白值。由实验结果可知：在试验范围内,F^-对氨氮量的测定不产生干扰;对于浸出液中Cl^-、Al³⁺和Ca²⁺浓度高的样品,可通过移取稀释液2.00 mL,加入1.0 mL酒石酸钾钠溶液(500 g/L),即可消除其干扰。运用纳氏试剂分光光度法测定铝灰渣浸出液中的氨氮量,得到氨氮标准曲线线性相关系数为0.9998,方法检出限为0.39 mg.L^-1,RSD(n=6)<5%,回收率在94.7%～105%之间。本方法简单快速,精密度高,且具有较低的检出限,适用于大批量铝灰铝渣等固体废物浸出液中氨氮量的测定。     

双功能化磁性纳米修复剂对多重金属的快速、高效钝化行为

采用“一锅法”制备了四氧化三铁/半胱氨酸（Fe₃O₄/Cys）磁性纳米微球,随后对Fe₃O₄/Cys进行亚氨基二乙酸（IDA）修饰得到Fe₃O₄/Cys/IDA磁性双功能化纳米微球。研究发现Fe₃O₄/Cys中的L-Cys是通过—SH基团接枝到Fe₃O₄表面的,随后IDA分子中的羧基与Fe₃O₄/Cys中的—NH₂形成酰胺键,最终形成多支链多羧基的Fe₃O₄/Cys/IDA磁性纳米修复剂。基于修复剂表面短支链-长支链交替的多羧基结构,实现了羧基基团的高密度接枝。同时,Fe₃O₄/Cys/IDA磁性纳米微球对Pb²⁺、Cd²⁺、Cu²⁺、Co²⁺、Ni²⁺、Zn²⁺为专性吸附,而对Hg²⁺属于非专性吸附,且吸附重金属后得到的钝化产物均表现了良好的稳定性。另外,Fe₃O₄/Cys/IDA对重金属离子的吸附符合Langmuir模型,属于单层均相吸附,其吸附过程符合准二级动力学模型,最大吸附量为49.05 mg·g^-1。     

ZnIn2S4/TiO2/Ag复合光催化剂的制备及分解水制氢性能

首先采用溶剂热法将1D TiO_2纳米带均匀地穿插到片层结构组装而成的3D ZnIn_2S_4微球中,所形成的异质结构能有效抑制光生电子-空穴对。其次利用光沉积法将0D Ag纳米粒子负载在3D ZnIn_2S_4/1D TiO_2异质结构上。得益于0D Ag纳米粒子的等离子体效应及电子助催化剂作用,三元3D ZnIn_2S_4/1D TiO_2/0D Ag复合光催化剂在分解水制氢方面表现出优异的性能。在模拟太阳光照射下,ZnIn_2S_4/TiO_2/Ag复合光催化剂的产氢速率达到715μmol·g~(-1)·h~(-1),相对于ZnIn_2S_4/TiO_2、ZnIn_2S_4/P25、ZnIn_2S_4、TiO_2和P25分别提高了2.7倍、3.3倍、3.8倍、184倍和518倍。同时借助于X射线衍射、扫描电子和透射电子显微镜、X射线光电子能谱和紫外可见漫反射光谱等表征手段进一步论证了复合催化剂的优异性能。     

用于宽谱带发射白色发光二极管的黄色荧光粉Sr8MgAl(PO4)7∶xEu2+的制备及发光性能

通过高温固相反应合成了一系列宽谱带发射黄色荧光粉Sr_8MgAl(PO_4)_7∶x Eu~(2+)(SMAP∶x Eu~(2+)),并对其物质结构、发光性能及其在白色发光二极管(WLED)领域的应用进行了探究。X射线衍射(XRD)测试结果表明,SMAP∶x Eu~(2+)系列荧光粉具有单斜结构和C2/m空间群,激活剂Eu~(2+)离子能够很好地进入SMAP基质中并占据Sr~(2+)离子的晶格位点。漫反射光谱分析显示SMAP基质属于宽带隙材料,带隙宽度为3.60 e V。此外,SMAP∶x Eu~(2+)具有较宽的激发范围(280～500 nm),对应于Eu~(2+)离子的4f~7→4f~65d~1跃迁;在380 nm近紫外光激发下,呈现出450～800 nm的多发光中心的非对称黄光发射,发射峰位于590 nm处。基于高斯多峰拟合结果,得到3个发光中心,分别位于528、600和680 nm。最后,将已制备的黄色荧光粉SMAP∶0.05Eu~(2+)与商业化蓝粉Ba Mg Al_(10)O_(17)∶Eu~(2+)混合涂覆到400 nm芯片上制得色温较好(3 344 K)、显色指数较高(90.1)的WLED。     

KIT-6负载CeO2催化CO2和甲醇合成碳酸二甲酯

采用不同老化温度(80、100、120和150℃)合成了一系列KIT-6载体,并通过浸渍法制备了相应的CeO_2/KIT-6催化剂。结合X射线衍射、N_2物理吸附、NH_3程序升温脱附、CO_2程序升温脱附、透射电子显微镜、傅里叶变换红外光谱和X射线光电子能谱等表征结果,详细考察了老化温度对KIT-6结构以及CeO_2/KIT-6催化剂直接催化CO_2和甲醇合成碳酸二甲酯(DMC)反应活性的影响。结果表明,不同老化温度下制备的KIT-6均保持其独特的三维孔道结构。随着老化温度升高,KIT-6比表面积先增大后减小,当老化温度为100℃时,KIT-6比表面积达到最大(683 m~2·g~(-1))。KIT-6较高的比表面积有利于提高CeO_2分散度,进而提高暴露的活性位点数量,催化活性随催化剂表面中等碱/酸性吸附位数量和Ce~(3+)含量的增加而逐渐提高。其中,CeO_2/100-KIT-6催化剂中CeO_2颗粒尺寸最小(5.9 nm),暴露的活性位数量最高,催化活性最佳。随后,考察了反应温度和压力对CeO_2/100-KIT-6催化活性的影响。随着反应温度提高,催化活性先升高后降低,当反应温度为140℃时,催化活性最高;且催化活性随反应压力的提高而逐渐增加。在反应温度为140℃、压力为6.8 MPa条件下,催化剂经6次循环后,DMC收率由15 mmol·g_(CeO_2)~(-1)逐渐降低至2.8 mmol·g_(CeO_2)~(-1),原因归结为反应过程中CeO_2纳米颗粒发生团聚,使暴露出的活性位数量减少。     

荧光反猝灭法测定药剂中卡托普利

建立荧光反猝灭法测定卡托普利(CAT)的体系。碘(I-3)与罗丹明B(RhB)缔合作用使罗丹明B荧光信号强度减弱直至荧光猝灭,而卡托普利可将I-3还原为I-,使体系荧光信号再现。在2~20μmol·L^-1范围内荧光强度再现值ΔF与卡托普利浓度有线性关系:ΔF=-8.438+10.774 c(r=0.9986),检出限为3.34×10^-9 mol·L^-1。方法用于药剂卡托普利含量测定,测定值与标示量一致,加标回收率在95.2%~102.3%之间。